文章名稱：Experimental study platform for electrocatalysis of atomic-level controlled high-entropy alloy surfaces
期刊和影響因子：Nature Communications IF=17.7
DOI：https://doi.org/10.1038/s41467-023-40246-5
研究背景：
高熵合金由于出色的熱動力學和化學性能，使其在電催化領域受到了學術界的廣泛關注。制備原子級可控合金對于提高表面催化性能和設計新型催化劑至關重要。盡管已有的研究對合金組分，元素構成和原子分布等問題對催化性能的影響做了相關的研究，然而對于Pt基合金在催化前和催化后合金表面原子結構變化的原子級透射電鏡表征相關工作尚顯不足。對于合金表面原子的排布和在空位處合金成分的表征尚屬空白。
2023年7月，日本東北大學課題組利用Advance Riko公司的電弧等離子體沉積系統(tǒng)-APD制備了原子級可控的高熵合金，研究了電催化對合金表面原子的影響。得益于APD系統(tǒng)可多靶位同時進行精準等離子濺射的功能，課題組實現(xiàn)了同一種高熵合金不同晶向結構的制備，對多組分合金表面微觀結構與其催化性能之間的詳細關系進行了深入研究。同時，APD系統(tǒng)的真空傳輸配件避免了制備樣品在傳遞過程中受到空氣的影響。相關研究結果以《Experimental study platform for electrocatalysis of atomic-level controlled high-entropy alloy surfaces 》為題，在SCI期刊Nature Communications上發(fā)表。
文中使用的電弧等離子體沉積系統(tǒng)-APD可以在 1.5 nm 到 6 nm 范圍內精確控制納米顆粒的直徑，具有活性好，產(chǎn)量高等優(yōu)勢。只要靶材是導電材料，系統(tǒng)就可以將其等離子體化。金屬/半導體制備同時控制腔體氣氛，可以產(chǎn)生氧化物和氮化物薄膜。高能量等離子體可以沉積碳和相關單質體如非晶碳，納米鉆石，碳納米管等形成新的納米顆粒催化劑。
電弧等離子體沉積系統(tǒng)-APD
圖文導讀：
圖1. 利用Advance Riko公司的APD系統(tǒng)為電催化研究所準備的不同高熵合金示意圖。為了實現(xiàn)制備不同高熵合金成分的需求，APD系統(tǒng)可以濺射合金靶材或者同時濺射多個靶材來實現(xiàn)。通過XPS的研究表明，通過APD系統(tǒng)所制備的高熵合金表面成分高度可控。
圖2. 通過上述方法制備的Pt/Cr-Mn-Fe-Co-Ni/Pt合金不同晶向的表征結果。(a, c, e)為樣品橫截面的通過STEM獲得的HAADF表征結果。(b, d, f)為對應樣品的EDS Mapping結果。
圖3. APD系統(tǒng)所制備的Pt/Cr-Mn-Fe-Co-Ni/Pt合金的循環(huán)伏安曲線(CV)和氧化還原反應(ORR)在電位循環(huán)中的變化。(a, c, e)為在0.05V-1.0V 的范圍內CV曲線隨可逆氫電極電位的變化關系。(b, d, f)為Pt/Cr-Mn-Fe-Co-Ni/Pt的ORR隨著電位循環(huán)的變化，循環(huán)電壓為0.6V-1V。
圖4. APD系統(tǒng)所制備的Pt/Cr-Mn-Fe-Co-Ni/Pt合金在電位循環(huán)后的退化情況。(a, d, g)分別為合金樣品的(111)，(110)和(100)方向的低倍HAADF表征結果。(b, e, h)分別為(a, d, g)中所對應的黃色方框區(qū)域的高分辨HAADF圖像。(c, f, i)分別為在電位循環(huán)前和經(jīng)過5000次循環(huán)后所對應的(b, e, h)區(qū)域的EDS結果的對比圖。
文章結論：
日本東北大學課題組使用APD系統(tǒng)制備了原子級可控的Pt高熵合金，通過高分辨透射電鏡表征，從原子級的尺度上研究了電催化對合金表面的影響。通過與Pt-Co二元表面相比，高熵合金表面的氧還原反應性能優(yōu)于 Pt-Co 二元表面，證明了該平臺的有用性。該研究tian補了高熵合金用于電催化領域原子級機理上的空白，為該領域的研究提供了理論基礎！
更新時間：2023-12-14
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